Cerita pada film ini bermula saat Steve Rogers atau Captain America (Chris Evans) masih mencoba beradaptasi dengan lingkungan barunya yang jauh lebih modern dan membantu Nick Fury (Samuel L. Jackson) di kesatuan Shield. Ketika mendapat tugas mendesak dari misi penyelamatan dari peristiwa pembajakan kapal laut, Captain America mulai merasa janggal karena ada misi dibalik misi tersebut. Hal itu terungkap saat Natasha Romanoff atau Black Widow (Scarlett Johansson), asik melakukan misinya sendiri ditengah operasi yang dipimpin Captain America.

Merasa tidak sesuai dengan kinerja yang demikian, Captain America pun meluapkan emosinya kepada Nick Fury yang merasa sudah ada krisis kepercayaan di dalam tubuh SHIELD. Keadaan pun semakin parah ketika keselamatan Nick Fury terancam di 'kandangnya' sendiri. Dari sanalah Captain America merasa galau untuk mencari seseorang yang bisa dipercaya penuh olehnya.

Disisi lain, musuh yang mencelakai Nick Fury ternyata datang dari masa lalu Steve Rogers yaitu Bucky Barnes atau Winter Soldier (Sebastian Stan). Keduanya diketahui sudah berteman akrab sejak kecil dan saling bahu membahu ketika masih bertugas di medan perang. Anehnya, Bucky sama sekali tidak mengenal Steve dan berusaha membunuhnya dengan keji. Atas dasar setia kawan dan melindungi dunia dari teror, Captain America pun mencoba mengungkap pelaku dari penyerangan terhadap Nick Fury dan mencari tahu kenapa Bucky bisa tidak mengenalnya.

Seru dan sangat menghibur, mungkin itulah ungkapan yang tepat untuk menggambarkan film Captain America: The Winter Soldier. Komentar tersebut bukanlah tanpa alasan, karena film adaptasi komik Marvel tersebut sudah menawarkan aksi yang sangat seru dari sosok Captain America di awal ceritanya, dimana ia dilibatkan untuk misi penyelamatan dari kasus pembajakan kapal milik Shield.

Jika Anda berfikir kalau Captain America: The Winter Soldier hanya 'menjual' karakter superhero dari sosok Steve Rogers saja, maka anggapan itu tentu menjadi kesalahan besar. Karena di film ini Anda juga akan dihibur dengan aksi memukau The Black Widow dan pimpinan dari kesatuan Shield, Nick Fury. Selain itu, ada juga sahabat baru Steve Rogers yang ikut serta di dalam misi penyelamatan kali ini yang bernama Sam Wilson alias Falcon (Anthony Mackie).

Meskipun tugas superhero sangatlah berat dan berbahaya, dibalik seragam serta tanggung jawabnya menjaga keamanan bumi, mereka tetaplah manusia. Oleh sebab itulah, nuansa humor nantinya akan terasa disela-sela aksi seru Captain Amerika dan kawan-kawan yang sebetulnya lumrah bagi orang biasa, seperti curhat tentang wanita, olahraga, kebutuhan tempat tinggal dan sebagainya.